在温和条件下将CH4和CO2直接转化为液体产品为缓解全球环境危机和能源短缺提供了有效策略。由于其非平衡特性，非热平衡等离子体（NTP）有助于在环境条件下实现CH4和CO2活化的发生。 NTP中的高能电子与CH4和CO2碰撞，诱导这些气体分子分解成活性物种（如自由基和激发态物种），这些活性物种可以参与各种反应，从而产生各种产物。然而，目前关于等离子体催化CH4和CO2直接转化为氧化物的反应机理的研究还很少。因此，控制液体选择性和操纵中间物种仍然是主要挑战，这限制了CH4和CO2在环境条件下转化为液体产物。实际应用。在介质阻挡放电（DBD）等离子体反应器中，中国石油大学（华东）的吴文婷、吴明波和英国利物浦大学的涂鑫设计了含有Cu和-NH2基团的MOF催化剂来催化CH4和室温下的CO2。并在常压下转化为液体产品。性能测试结果表明，最优的10% Cu/UiO-66-NH2催化剂的总液体选择性达到53.4%，其中C2+液体产物占总液体产物的60.8%。同时，C2+氧化物的分布向乙醇转移，这比之前报道的主要氧化物乙酸要好。更重要的是，该催化剂具有优异的反应稳定性。即使反应时间延长至240分钟，CH4转化率也能稳定在23.5%，CO2转化率也能稳定在21.6%。此外，基于实验结果，研究人员提出了10% Cu/UiO-66-NH2表面等离子体协同促进反应的机制：在等离子体条件下，催化剂的-NH2基团（强路易斯碱位点）促进CO2的吸附及其随后的活化，生成*CO和*COOH中间体。 Cu的引入促进*COOH分解为*CO，更有利于后续的加氢和C-C偶联反应生成醇、醛、丙酮；此外，*COOH产生的高活性*OH物种可以与*CHx物种反应生成更多的*CHxO物种，这有利于通过Cu位点上的C-C耦合进一步形成C2+液体产物，从而抑制气态产物的形成，例如如CO 和H2。总体而言，这项工作揭示了环境条件下等离子体催化CO2 氧化CH4 过程中C-C 偶联和C2+ 液体生成的机制，为合理设计更有效的可持续燃料和化学催化剂提供指导。为产品生产的进一步发展铺平了道路。揭示了Cu/UiO-66-NH2 上等离子体催化甲烷氧化为C2+ 含氧化合物的机理。 ACS 催化，2024。DOI: 10.1021/acscatal.4c00261